Quantum Dynamics and Laser Control for Photochemistry

موضوع اصلی این پایان نامه شرح نظری فرآیندهای دینامیکی فوق سریع در سیستم های مولکولی مورد علاقه شیمیایی و کنترل آنها توسط پالس های لیزری است. این کار شامل روش های مختلف در شیمی کوانتومی، دینامیک کوانتومی و برای توصیف دقیق برهمکنش نور و ماده در سطح مولکولی است. این یک چارچوب مکانیکی کوانتومی کلی برای توصیف فرآیندهای شیمیایی که توسط پالس‌های لیزر هدایت می‌شوند، به‌ویژه تقاطع‌های مخروطی نزدیک، یعنی هندسه‌هایی که در آن‌ها حرکت‌های هسته‌ای و الکترونیکی و مولکول تحت دینامیک غیر آدیاباتیک (یا غیر بورن-اپنهایمر) قرار می‌گیرند، ارائه می‌کند. نویسنده با همکاری نزدیک با تجربی‌شناسان، با انتقال تکنیک‌ها و مفاهیم پیشرفته در فیزیک به شیمی، مانند «اتم‌ها و مولکول‌های سبک» و «آدیاباتیک»، گامی تعیین‌کننده برای پیوند دادن و اعمال فیزیک کوانتومی به شیمی برد. نظریه فلوکت». او این تکنیک ها را در سه سیستم مدل اولیه (آنیلین، پیرازین و NHD2) با استفاده از محاسبات ساختار الکترونیکی سطح بالا اعمال می کند. خوانندگان از معرفی جامع و در دسترس موضوع و روش شناسی و همچنین ساختار واضح پایان نامه لذت خواهند برد.

The central subject of this thesis is the theoretical description of ultrafast dynamical processes in molecular systems of chemical interest and their control by laser pulses. This work encompasses different cutting-edge methods in quantum chemistry, quantum dynamics and for the rigorous description of the interaction of light and matter at the molecular level. It provides a general quantum mechanical framework for the description of chemical processes guided by laser pulses, in particular near conical intersections, i.e. geometries where the nuclear and electronic motions couple and the molecule undergoes non-adiabatic (or non-Born-Oppenheimer) dynamics. In close collaboration with experimentalists, the author succeeds in making a decisive step to link and to apply quantum physics to chemistry by transferring state of the art techniques and concepts developed in physics to chemistry, such as “light dressed atoms and molecules” and “adiabatic Floquet theory”. He applies these techniques in three prototypic model systems (aniline, pyrazine and NHD2) using high-level electronic structure calculations. Readers will enjoy the comprehensive and accessible introduction to the topic and methodology, as well as the clear structure of the thesis.