Optically Active Charge Traps and Chemical Defects in Semiconducting Nanocrystals Probed by Pulsed Optically Detected Magnetic Resonance

نانوکریستال‌های کلوئیدی به دلیل کنترل آسان بر خواص الکترونیکی که توسط کنترل شیمیایی اندازه، شکل و ساختار ناهمگون به دست می‌آیند، به عنوان یک معماری اپتوالکترونیک بسیار نویدبخش هستند. متأسفانه، به دلیل حضور همه جانبه حالت‌های \"تله\" بار که با اکسیتون‌های لبه نواری رقابت می‌کنند و منجر به کارایی دستگاه محدود می‌شوند، از تحقق دستگاه‌های کاربردی جلوگیری شده است. اطلاعات کمی در مورد ویژگی‌های تعیین‌کننده این تله‌ها وجود دارد و استراتژی‌های مهندسی شده برای حذف آن‌ها را دشوار می‌کند.

این پایان‌نامه تشدید مغناطیسی پالسی تشخیص نوری را به‌عنوان طیف‌سنجی قدرتمندی از ماهیت شیمیایی و الکترونیکی این حالت‌های مضر تشریح می‌کند. برای چنین مواد اتمی سنگین، برخی از گونه های تله دارای طول عمر انسجام چرخشی بسیار طولانی هستند (تا 1.6 میکرو ثانیه). این کیفیت اجازه می دهد تا از گشتاور مغناطیسی بار محبوس شده به عنوان یک کاوشگر محلی خود حالت تله و محیط محلی آن استفاده شود. فراتر از توصیف حالت، این طیف‌سنجی می‌تواند اثرات جدیدی را در نانوکریستال‌های ناهم‌ساختار نشان دهد، مانند بازخوانی اطلاعات اسپین از راه دور و کنترل منسجم بازده برداشت نور.

Colloidal nanocrystals show much promise as an optoelectronics architecture due to facile control over electronic properties afforded by chemical control of size, shape, and heterostructure. Unfortunately, realizing practical devices has been forestalled by the ubiquitous presence of charge "trap" states which compete with band-edge excitons and result in limited device efficiencies. Little is known about the defining characteristics of these traps, making engineered strategies for their removal difficult.

This thesis outlines pulsed optically detected magnetic resonance as a powerful spectroscopy of the chemical and electronic nature of these deleterious states. Counterintuitive for such heavy atom materials, some trap species possess very long spin coherence lifetimes (up to 1.6 µs). This quality allows use of the trapped charge's magnetic moment as a local probe of the trap state itself and its local environment. Beyond state characterization, this spectroscopy can demonstrate novel effects in heterostructured nanocrystals, such as spatially-remote readout of spin information and the coherent control of light harvesting yield.