Study of New Ternary Rare-Earth Intermetallic Germanides with Polar Covalent Bonding: Beyond the Zintl Picture

این پایان نامه بر سنتزها، خصوصیات ساختاری و تجزیه و تحلیل پیوندهای شیمیایی برای چندین ماده بین فلزی R-M-Ge سه تایی (R = فلز خاکی کمیاب؛ M = فلز دیگر) تمرکز دارد. چالش‌های موجود در درک فعل و انفعالات اصلی حاکم بر شیمی این ترکیبات، که منجر به ناتوانی ما در پیش‌بینی شکل‌گیری، ساختار و خواص آنها می‌شود، انگیزه این مطالعه را فراهم کرد. به طور خاص، R₂MGe₆ (M = Li، Mg، Al، Cu، Zn، Pd، Ag)، R₄MGe _10-x (M = Li، Mg)، R2Pd₃Ge₅، Lu₅Pd ₄Ge₈، Lu₃Pd₄Ge₄ و Yb_{2</ فازهای sub>PdGe3 سنتز و از نظر ساختاری مشخص شدند. تلاش زیادی برای تثبیت فازهای ناپایدار، با استفاده از روش نوآورانه شار فلز، و حل ساختار دقیق بلورهای دوقلو انجام شد. تکنیک‌های پیوند شیمیایی موقعیت-فضای پیشرفته با روش‌های جدیدی که برای توصیف صحیح برهم‌کنش‌های Ge-M، Ge-La و همچنین La-M قطبی-کووالانسی برای La2MGe ترکیب شدند. سری 6 (M = Li، Mg، Al، Cu، Zn، Pd، Ag). نتایج حاضر گامی رو به جلو در درک ما از شیمی ژرمانید سه تایی و همچنین فراهم کردن زمین بازی خوبی برای تحقیقات بیشتر است.}

The thesis focuses on the syntheses, structural characterizations and chemical bonding analyses for several ternary R–M–Ge (R = rare earth metal; M = another metal) intermetallics. The challenges in understanding the main interactions governing the chemistry of these compounds, which lead to our inability to predict their formation, structure and properties, are what provided the motivation for this study. In particular, the R₂MGe₆ (M = Li, Mg, Al, Cu, Zn, Pd, Ag), R₄MGe_10-x (M = Li, Mg), R2Pd₃Ge₅, Lu₅Pd₄Ge₈, Lu₃Pd₄Ge₄ and Yb₂PdGe₃ phases were synthesized and structurally characterized. Much effort was put into the stabilization of metastable phases, employing the innovative metal flux method, and into the accurate structure solution of twinned crystals. Cutting-edge position-space chemical bonding techniques were combined with new methodologies conceived to correctly describe the Ge–M, Ge–La and also La–M polar-covalent interactions for the La₂MGe₆ (M = Li, Mg, Al, Cu, Zn, Pd, Ag) series. The present results constitute a step forward in our comprehension of ternary germanide chemistry as well as providing a good playground for further investigations.