Studies of Photoinduced Molecular Dynamics Using a Fast Imaging Sensor

کار ارائه شده در این پایان نامه شامل تعدادی آزمایش پیچیده است که کاربردهای جدید دوربین طیف سنجی جرمی تصویربرداری پیکسل (PImMS) را در زمینه دینامیک مولکولی القا شده با نور برجسته می کند. این رویکرد نشان‌دهنده اتحاد یک فن‌آوری فعال جدید (ثبت‌کننده حافظه چندگانه، آشکارساز پیکسل مبتنی بر CMOS) با چندین رویکرد مدرن فیزیک شیمیایی است و نشان‌دهنده جهش قابل توجهی در قابلیت‌ها است. کاربردهای نشان‌داده‌شده شامل تصویربرداری سه‌بعدی از قطعه‌های فوتوکور کره‌های نیوتن، تشخیص همزمان یون الکترون با استفاده از یک حسگر منفرد، و اندازه‌گیری‌های همبستگی سرعت یون-یون است که راه را برای آزمایش‌های تصویربرداری کوواریانس جدید باز می‌کند. هنگامی که با تصویربرداری انفجار کولن ترکیب می شود، چنین رویکردی نشان داده می شود که امکان اندازه گیری ساختار مولکولی و حرکت در مقیاس زمانی فمتوثانیه را فراهم می کند. این از طریق تحریک نوری کنترل‌شده حرکت پیچشی در مولکول‌های دو فنیل و اندازه‌گیری بی‌درنگ زاویه پیچشی متعاقب آن نشان داده شده است.

The work presented in this thesis involves a number of sophisticated experiments highlighting novel applications of the Pixel Imaging Mass Spectrometry (PImMS) camera in the field of photoinduced molecular dynamics. This approach represents the union of a new enabling technology (a multiple memory register, CMOS-based pixel detector) with several modern chemical physics approaches and represents a significant leap forward in capabilities. Applications demonstrated include three-dimensional imaging of photofragment Newton spheres, simultaneous electron-ion detection using a single sensor, and ion-ion velocity correlation measurements that open the door to novel covariance imaging experiments. When combined with Coulomb explosion imaging, such an approach is demonstrated to allow the measurement of molecular structure and motion on a femtosecond timescale. This is illustrated through the controlled photoexcitation of torsional motion in biphenyl molecules and the subsequent real-time measurement of the torsional angle.