Investigation into High Efficiency Visible Light Photocatalysts for Water Reduction and Oxidation

این پایان نامه استراتژی های جدیدی را برای طراحی منطقی چندین فوتوکاتالیست پیشرفته با راندمان بالا، برای کاربردهایی مانند اکسیداسیون آب، کاهش و تقسیم کلی با استفاده از یک سیستم Z-Scheme شرح می دهد. به این ترتیب، بر استراتژی‌های کارآمد برای کاهش اتلاف انرژی با کنترل انتقال و جداسازی بار، از جمله اشکال جدید فسفات نقره برای فوتواکسیداسیون آب با نرخ‌های بالا، نیترید کربن گرافیتی بسیار پلیمریزه شده سطحی برای تولید هیدروژن بسیار کارآمد، و اولین نمونه از تقسیم آب به طور کلی با استفاده از سیستم Z-Scheme مبتنی بر نیترید کربن گرافیتی.

شکاف فوتوکاتالیستی آب با استفاده از تابش خورشیدی می‌تواند به طور بالقوه منبع انرژی تجدیدپذیر با کربن صفر باشد و هیدروژن و اکسیژن را به عنوان محصولات پاک تولید کند. این دو محصول «خورشیدی» را می‌توان مستقیماً در سلول‌های سوختی یا احتراق برای تأمین برق پاک یا دیگر انرژی استفاده کرد. به طور متناوب، آنها می توانند به عنوان واحدهای جداگانه برای واکنش های مبتنی بر مواد اولیه مورد استفاده قرار گیرند و به عنوان دو سنگ بنای واکنش های هیدروژناسیون و اکسیداسیون، از جمله تولید متانول به عنوان سوخت ایمن/قابل حمل، یا واکنش های کاتالیزوری معمولی مانند سنتز فیشر-تروپش در نظر گرفته می شوند. و تولید اکسید اتیلن.

نیروی محرکه اصلی این تحقیق این واقعیت است که هیچ سیستم فوتوکاتالیستی تاکنون ترکیبی از راندمان بالا، پایداری بالا و مقرون به صرفه بودن را گزارش نکرده است. اگرچه ارزان و پایدار است، اما بیشتر آنها از راندمان پایین رنج می برند.

This thesis describes novel strategies for the rational design of several cutting-edge high-efficiency photocatalysts, for applications such as water photooxidation, reduction, and overall splitting using a Z-Scheme system. As such, it focuses on efficient strategies for reducing energy loss by controlling charge transfer and separation, including novel faceted forms of silver phosphate for water photooxidation at record high rates, surface-basic highly polymerised graphitic carbon nitride for extremely efficient hydrogen production, and the first example of overall water splitting using a graphitic carbon nitride-based Z-Scheme system.

Photocatalytic water splitting using solar irradiation can potentially offer a zero-carbon renewable energy source, yielding hydrogen and oxygen as clean products. These two ‘solar’ products can be used directly in fuel cells or combustion to provide clean electricity or other energy. Alternatively they can be utilised as separate entities for feedstock-based reactions, and are considered to be the two cornerstones of hydrogenation and oxidation reactions, including the production of methanol as a safe/portable fuel, or conventional catalytic reactions such as Fischer-Tropsch synthesis and ethylene oxide production.

The main driving force behind the investigation is the fact that no photocatalyst system has yet reported combined high efficiency, high stability, and cost effectiveness; though cheap and stable, most suffer from low efficiency.