Catalytic and Process Study of the Selective Hydrogenation of Acetylene and 1,3-Butadiene

این پایان نامه روش های جدیدی برای طراحی کاتالیزور و فرآیند برای هیدروژناسیون انتخابی استیلن و 1،3-بوتادین ارائه می دهد. نویسنده خواص کاتالیزورهای دو فلزی Pd-Ni را با استفاده از محاسبات تئوری تابعی چگالی (DFT) و دفع برنامه‌ریزی شده با دما (TPD) پیش‌بینی می‌کند. همبستگی عالی بین سطوح مدل و کاتالیزورهای پشتیبانی شده امکان طراحی کاتالیزورهای دو فلزی موثر برای واکنش‌های هیدروژناسیون انتخابی را نشان می‌دهد. نویسنده همچنین روشی را برای طراحی کاتالیزورهای فلزات غیر گرانبها برای جایگزینی فلزات گرانبها پیشنهاد می کند. او فرآیند هیدروژناسیون انتخابی استیلن را با جفت کردن جذب انتخابی به هیدروژناسیون انتخابی در فاز مایع، اصلاح می‌کند، در نتیجه گزینش پذیری اتیلن تا حد زیادی بهبود می‌یابد و انتقال حرارت بسیار افزایش می‌یابد. در نهایت، با تجزیه و تحلیل مکانیسم هیدروژناسیون فاز مایع، نویسنده یک راکتور بستر دوغاب چند مرحله‌ای را برای کاربردهای صنعتی پیشنهاد می‌کند.<

This thesis offers novel methods for catalyst and process design for the selective hydrogenation of acetylene and 1,3-butadiene. The author predicts the properties of supported Pd–Ni bimetallic catalysts using density functional theory (DFT) calculations and temperature-programmed desorption (TPD). The excellent correlation between model surfaces and supported catalysts demonstrates the feasibility of designing effective bimetallic catalysts for selective hydrogenation reactions. The author also proposes a method for designing non-precious metal catalysts to replace precious metals. She modifies the process of selective hydrogenation of acetylene by coupling the selective adsorption to the selective hydrogenation in the liquid phase, as a result of which the ethylene selectivity is greatly improved and heat transfer is greatly enhanced. Lastly, by analyzing the mechanism of liquid-phase hydrogenation, the author proposes a multi-stage slurry bed reactor for industrial applications.<